徐宁教授课题组在玻璃形成能力研究中取得重要进展

徐宁教授课题组在双组分材料体系的玻璃形成能力的研究中取得了重要进展，相关成果2020年6月24日在线发表于《自然通讯》(Nature Communications）。

液体在快速降温或加压的情况下会避开结晶而形成过冷液体，并可能在更低的温度下形成玻璃。玻璃是典型的非晶固体，结构与液体相似，在形成过程中也没有典型的相变特征，因此，玻璃的本质是长期困扰凝聚态物理和材料科学界的一个难题。几乎所有的液体在特定条件下都可以形成玻璃，然而，不同的材料形成玻璃的能力有显著的差异。探索玻璃形成能力的控制因素对于玻璃材料的制备、理解玻璃化转变和玻璃的本质有重要的意义。

由单一原子或颗粒构成的体系，由于易结晶，玻璃形成能力一般很差。化合物或不同组分组成的材料由于组成单元结构的复杂性以及在尺寸等方面的差异，可以形成几何结构阻挫来阻碍结晶，从而利于玻璃的形成。在众多玻璃形成体系中，较为简单的一类是由两种粒径不同的圆球构成的模型体系（简称双分散体系），研究表明，这种体系的玻璃形成能力与两种组分的粒径比和占比有关。以往的研究主要基于几何阻挫（熵效应）来探讨影响玻璃形成能力的因素，能量效应对玻璃形成能力的影响讨论得较少。

徐宁研究组以双分散体系为研究对象，采用了两类被广泛使用的粒子间相互作用势：纯排斥的Harmonic和Lennard-Jones作用势。这两类作用势的差异在于：当粒子间距为零时，Harmonic作用势依然有限（我们因此称其为软芯作用势），而Lennard-Jones作用势趋于无穷。正是由于这种差异，两类作用势体系的熔化、玻璃化转变等固-液转变温度有截然不同的压强依赖：Lennard-Jones体系的转变温度随压强单调增加，而Harmonic体系则会出现非单调变化并出现转变温度的极大值。该研究发现，由于这种差异，Lennard-Jones体系的玻璃形成能力在高密度区明显强于Harmonic体系。简单的量纲分析表明，双分散体系中的两类组分会体会到不同的有效熔化温度，从而形成熔化温度差，该熔化温度差对压强的依赖关系可以用来理解Harmonic和Lennard-Jones体系在高密度区玻璃形成能力的差异：如果熔化温度差与压强呈线性，体系将维持低压极限下的玻璃形成能力，否则，玻璃形成能力将变弱；Harmonic体系与Lennard-Jones体系相比，熔化温度有显著的非线性压强依赖。因此，该研究表明，表征非平衡体系性质的玻璃形成能力与热力学平衡温度有潜在的关联，从而建立起了非平衡和平衡体系的联系。该研究同时给出了通过调节作用势的强弱来调控玻璃形成能力的新方案，并且指出，熔化温度和压强之间有好的线性关系的材料有利于玻璃的形成。

图一. 双分散Harmonic粒子体系形成的固体结构随压强的变化。黄色和蓝色用来区分两种不同粒径的粒子，从左往右压强递增。可以看出，随着压强增大，两种粒子的分离越发明显，表明玻璃形成能力变弱。

审稿人评论说："这篇文章研究的主题非常有趣，是最先仔细研究压强效应的代表工作之一。量纲分析有趣而且原创，特别是与粒子刚度之间的联系。(The topic of the manuscript is of great interest, and the results obtained here represent one of the first studies in which pressure effects are carefully examined. The dimensional analysis is interesting and original, particularly in relation to the particle stiffness.)"; "我赞赏这项工作的原创性，它揭示了两种组分的有效温度和精心设计的能量阻挫可以优化玻璃形成能力。(I appreciate the originality of this work, which reveals that the effective temperatures of the two species and well-tailored energy frustration can optimize TGA.)"。

该工作的第一作者是聂运欢，通讯作者是徐宁教授。这项工作得到了国家自然科学基金委的支持。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-16986-z